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Equilibrium fractionation of triple-oxygen and hydrogen isotopes between ice and water

Galili N, Sade Z, Halevy I. Equilibrium fractionation of triple-oxygen and hydrogen isotopes between ice and water[J]. Earth and Planetary Science Letters, 2022, 595: 117753.

https://doi.org/10.1016/j.epsl.2022.117753

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背景介紹

水相（蒸汽、液體和固體）的同位素組成能夠在不同的空間和時間尺度上保存了有關水文信息。冰的形成和融化是大氣、陸地和海洋水文收支的重要組成部分。不平衡凍結在自然和人工環(huán)境中很常見。因此，為了在各種環(huán)境中解釋水的同位素組成，了解水的固體和液體之間¹⁸O、¹⁷O和²H的平衡分餾因子至關重要。

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研究方法

冷凍實驗在500ml 模塊化夾套反應器中進行（圖1）。連續(xù)監(jiān)測外護套和水的溫度。我們通過調節(jié)外套溫度來控制冷凍速度?？刂苾鼋Y溫度在−12到−0.9℃之間，允許冷凍速率在0.01和0.70 ml /h/cm²。在所有實驗中以50rpm的轉速連續(xù)攪拌大量水，以避免由于擴散而產生的同位素分餾。在淡水和海水實驗，我們分別使用DDW（低氘水，deuterium depleted water，18 MΩcm）和從東地中海（以色列阿特利特）海岸收集的過濾海水。

圖1.用于限制冰、淡水和海水之間的三重氧和氫同位素分餾的實驗裝置。淡水實驗中用于計算凍結率的內表面積為314.16 cm²。

本文通過Picarro L2140-i光腔衰蕩光譜儀對殘余液態(tài)水和融化冰中的¹⁸O/¹⁶O、¹⁷O/¹⁶O和²H/¹H進行了同位素測量，并利用國際標準物VSMOW2和SLAP2進行了校準。自動進樣針選擇了10μL SGE自動取樣器注射器。在儀器高精度模式下（每次注射9分鐘）注射樣品10次，信號水平在19000至21000 ppmv之間。作者通過安裝Picarro鹽襯墊阱解決高鹽溶液測量精度較低的問題。最終儀器在淡水和海水溶液中的δ¹⁷O、δ¹⁸O和δ²H值的分析精度（1σ）分別為0.050&permil;、0.050&permil;和0.400&permil;

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總結

水在凍結過程中出現的其三種氧同位素的分餾是水的基本特征之一，了解這一性質對于重建自然界中水文循環(huán)過程至關重要。本文通過限制淡水和海水的分餾平衡，做了一系列控制不同溫度和冷凍速率的冷凍實驗。本文認為冷凍速率最低的淡水冷凍實驗，是最接近同位素平衡的，分別產生了¹⁸O/¹⁶O、¹⁷O/¹⁶O和²H/¹H的 2.82±0.12&permil;、1.49±0.07&permil;和20.05±0.72&permil;的分餾。最慢的冷凍海水實驗，分別產生¹⁸O/¹⁶O、¹⁷O/¹⁶O和²H/¹H的2.92±0.08&permil;、1.55±0.03&permil;和21.18±1.85&permil;的分餾。淡水和海水中的¹⁸O^/16O和²H/¹H分餾估計值彼此之間存在誤差，與過去的估計值大體一致。本文新確定的¹⁷O/¹⁶O分餾將水凍結過程中的三重氧質量依賴性限制約為0.528，盡管結果仍有較大的不確定性。如果這種質量依賴性是準確的，那么水文循環(huán)中的冰形成和融化過程也將對全球大氣水線上的產生巨大影響。

Picarro L2140-i 同位素水分析儀能夠同時測量δ¹⁸O、δ¹⁷O 和 δD，且 ¹⁷O-盈余的測定精度可優(yōu)于15 per meg（< 0.015&permil; ）。科學家現在有了一個更簡單、更經濟的選擇，可以高精度測量液態(tài)和氣態(tài)水中的穩(wěn)定同位素比。

¹⁷O-盈余的測量與 δ¹⁸O 和 δD 的高精度測量相結合，確保地球科學家能夠通過研究加深我們對當今氣候以及水圈和生物圈之間相互作用的理解，并幫助重建過去的氣候。 ¹⁷O-盈余在自然界中的偏差通常低于 0.1&permil;，所以量化 δ¹⁷O 極小偏差的能力，對于古氣候、（生態(tài)）水文學和大氣科學應用來說必不可少。

所有三種氧同位素（ ¹⁶O ¹⁸O 和¹⁷O）的高精度測量一度局限于高度專業(yè)化的實驗室。這些實驗室擁有昂貴、復雜的樣品制備系統(tǒng)，用于同位素比值質譜（IRMS）分析。而 Picarro L2140-i 分析儀只需按下按鈕便能對 ¹⁷O-盈余進行精度達到甚至優(yōu)于 15 per meg 的水平進行測量。水樣可以直接引入分析儀，不論是直接以水汽的形式，或者是以蒸發(fā)液態(tài)水的方式。δ¹⁸O、δ¹⁷O、δD 和 ¹⁷O-盈余高效、簡單和同步的測量增加了三種氧同位素研究的可行性。這使科學家能夠輕松擴展 ¹⁷O-盈余數據集，并通過有針對性的實驗室實驗和野外活動探索自然界。

本文編輯：吳闖

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陳曉峰應用與售后經理 chenxf@cen-sun.com

高春輝高級應用工程師 gaoch@cen-sun.com

Picarro L2140-i（冰與水的氫氧同位素的分餾平衡）